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李定國能團結士卒，部下樂於效命，最初實力要超過孫可望。李定國為人強悍，與孫可望有不同意見，總是極力爭辯。
為此，孫可望尋機將他拷打了一次，雖然此次表面上和解了，但是二人嫌恨卻越來越大。
公元１６５２年（永曆五年、順治九年），李定國在桂林迫使清定南王孔有德兵敗自焚，一時聲威大震，捷報傳到貴陽後，孫可望大為不快，表面上奏請封李定國為西寧王，背地裡卻令李定國副手馮雙禮對其暗中監視，另派一支人馬尾隨其後，妄圖藉機除掉李定國。
次年，李定國率部在衡州殺死清軍悍將敬謹親王尼堪。李定國兩蹶名王，接連收復了幾十個州縣，天下震動。
孫可望見李定國戰功赫赫，非常嫉妒。陰謀篡位公元１６５３年（永曆七年、順治十年），孫可望率軍到沅州，立即派人召李定國到沅州議事，準備藉機殺害李定國。
李定國留在貴州的部下探聽到孫可望要下毒手的消息後，立即派人飛報李定國。
李定國接到命令後，正整理行裝，準備出發時，突然接到密報，令他左右為難。
如果不去，孫可望極有可能以違抗軍令之名興師問罪，如果去了，必有一番鬥爭。
孫可望三天中下了七道命令，李定國無奈，率部向沅州進發。途中遇到劉文秀之子派人來勸阻，李定國退回廣西，繼續籌劃北伐。
公元１６５４年（永曆八年、順治十一年），李定國在新會與清軍作戰，隊伍受到瘟疫傳染，清軍又大舉增援，李定國派人向孫可望求援。
孫可望不發一兵一卒，坐視李定國兵敗。當李定國敗退回南寧府時，孫可望下令凡李定國部隊經過之地，都要將糧草燒毀，以絕其歸路，同時派出四萬多人阻攔李定國向貴州靠攏。
南明朝廷及官員的推波助瀾也是孫李內訌的重要原因。公元１６４７年（永曆元年、順治四年）春，明雲南副使楊長知被迫歸順孫可望，受到孫可望的格外信任。
楊長知看出孫可望在占領雲南後，日益驕縱自大，想繼承張獻忠秦王封號，又怕李定國等人不服，於是楊長知就經常在孫可望面前煽風點火：「將軍若能討得朝廷『秦王』之封，既可威震西南，又能壓服李、劉兩王，何等威風！」他在李定國、劉文秀等人面前，又數落孫可望狂妄自大，獨斷專行，全不念手足之情，假惺惺地提醒他們要當心兩王府換上
「孫」字大旗。孫可望受封為秦王后，儼然以皇帝自居，甚至規定一切衙署的稱謂前都要加
「秦
「字，對永曆帝也極盡侮辱之能事。永曆帝實在難以忍受不下去了，便派人持密詔讓與孫可望有矛盾的李定國前來護駕，最終發生了
「十八先生之獄」。公元１６５６年（永曆十年、順治十三年）正月，李定國進入安龍，迎接永曆帝到昆明。
寶慶之敗孫可望逼走李定國很快就自食惡果。當時孫可望正親統大軍由靖州（今湖南靖縣）經武岡進至寶慶（今湖南邵陽），部下有大將白文選、馮雙禮等，總兵力據清方記載為十萬。
公元１６５６年（永曆十年、順治十三年）三月初六日，清定遠大將軍屯齊帶領滿漢主力由永州北上寶慶，十五日駐於岔路口，距明軍白文選、馮雙禮、馬進忠營地周家鋪三十里。
次日，清軍進至周家鋪，由於明軍營於山頂，地勢險要，又遇上天雨，雙方列陣相峙。
這天晚上孫可望率親軍由寶慶府來增援。公元１６５６年（永曆十年、順治十三年）十七日，明軍下山向清軍發起全面進攻，清軍分路迎擊，雙方展開激戰。
結果孫可望所統明軍戰敗，傷亡頗眾，被清軍繳獲馬七百餘匹，象一頭，清軍趁勝占領寶慶府。
但是，清軍在這次戰役中也付出了很大代價，正黃旗兩名蒙古梅勒章京韋征、武京都在激戰中陣亡。
兵敗降清公元１６５７年（永曆十一年、順治十四年）八月，駐紮在貴陽的孫可望親自率十萬大軍向駐於雲南的大西軍二號人物李定國發動進攻。
當時李定國僅三萬人，雙方力量對比十分懸殊，李定國採取誘敵深入之法，使孫可望一路未遇任何抵抗，兵不血刃就攻到了雲南曲靖附近的交水河畔。
這時，李部已經在河對岸擺好陣勢，以逸待勞。雙方軍隊尚未接觸，孫可望突然發現自己的前軍大亂，紛紛後退。
經詢問，孫可望方知前鋒將領白文選不願內戰，已棄軍投奔李定國。孫可望大怒，親自率領精銳充當前鋒，從正面強行渡河，渡到一半時，李定國軍發動突襲，因是背水決戰，孫部不得不拼死向前衝上對岸，雙方展開混戰。
白文選見狀，親自躍馬率所部５０００鐵騎沖向孫可望軍隊。孫部左軍主將馬唯興率部陣前倒戈，與白文選聯兵直抄孫可望陣後，連破數營，許多士兵脫掉號衣，跪地高喊：「歡迎晉王！」
「歸順晉王！」孫可望見軍心已變，不敢戀戰，拔馬便逃，最後十萬大軍僅剩５０余騎隨其逃走。
這時孫可望仍可與李定國重歸於好，聯手抗清，或承認失敗，退出軍政舞台，隱居以終，但孫可望卻壓不下失利的怒火，跑到長沙，投降清朝，以借兵復仇。
公元１６５８年（永曆十二年、順治十五年）二月在長沙舉行了冊封典禮，旋即召他進京見駕。